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2025-04-16 15:38:17
2025-04-18
本研究團(tuán)隊(duì)致力于電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換與儲(chǔ)存材料、器件及裝置的研發(fā)，重點(diǎn)開展質(zhì)子交換膜燃料電池催化材料和核心器件（膜電極MEA/CCM）、電解水制氫催化材料和核心器件（膜電極及PEM水電解技術(shù)）及鋰離子電池電極材料等研究工作。目前，已承擔(dān)10余項(xiàng)國(guó)家級(jí)項(xiàng)目，作為第一作者或通訊作者已在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Nano Lett.等國(guó)內(nèi)外期刊上發(fā)表300余篇SCI學(xué)術(shù)論文，申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專利109件，其中授權(quán)84件；已培養(yǎng)和正在培養(yǎng)博士、碩士研究生150名。取得的一些代表性成果如下：
1）證明了本征五元環(huán)（C5）拓?fù)淙毕輰?duì)碳材料電化學(xué)反應(yīng)性的重要影響（朱加偉、宮蕾等同學(xué)）。近年研究表明，碳晶格拓?fù)渥冃慰捎行д{(diào)節(jié)碳基面的荷電狀態(tài)，但能否促進(jìn)碳材料的電化學(xué)反應(yīng)性仍缺乏有效證據(jù)。對(duì)此，團(tuán)隊(duì)首次采用理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證相結(jié)合的方法，開展了碳晶格拓?fù)淙毕莨こ屉娀瘜W(xué)反應(yīng)性研究，證明了碳五元環(huán)（C5）拓?fù)淙毕輰?duì)氧還原反應(yīng)（Angew Chem Int Ed 2019,58,3859,ESI高被引論文）和氫析出反應(yīng)（Angew Chem Int Ed, DOI: 10.1002/anie.202411125）等電化學(xué)反應(yīng)性有著顯著的提升作用。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，五元環(huán)拓?fù)淙毕葜械奶荚雍蚏u原子間的p-d軌道雜化效應(yīng)有利于誘導(dǎo)反應(yīng)活性位點(diǎn)的電子重新分布和調(diào)節(jié)反應(yīng)中間體的吸附能，并促進(jìn)水解離過程，從而進(jìn)一步改善碳基材料的電催化析氫反應(yīng)（HER）活性。研究成果為今后進(jìn)一步提高碳基催化劑催化性能指出了新的研究方向，并為設(shè)計(jì)新型高性能納米碳基能源轉(zhuǎn)換與儲(chǔ)存材料提供新的思路，將有力促進(jìn)碳基納米材料在諸多能源轉(zhuǎn)換與儲(chǔ)能裝置中的應(yīng)用。鑒于本研究團(tuán)隊(duì)在碳缺陷研究方面的突出影響，曾受邀在國(guó)際頂級(jí)期刊（Adv Funct Mater,2020,30,2001097, ESI高被引論文）撰寫關(guān)于碳拓?fù)淙毕莸膶ｎ}評(píng)述。
2）提出吸附質(zhì)演化（AEM）和晶格氧氧化（LOM）兼容機(jī)制，“魚”與“熊掌”亦可兼得！促進(jìn)水氧化（羅旭等同學(xué)）。水氧化反應(yīng)，即析氧反應(yīng)(OER)，作為水電解制氫的關(guān)鍵步驟，其催化效率直接影響整體能量效率和經(jīng)濟(jì)性。貴金屬基催化劑（如RuO2和IrO2等）雖然具有較高的OER催化性能，但其高昂的成本限制了其大規(guī)模應(yīng)用。因此，開發(fā)高效、低成本的OER非貴金屬催化劑成為研究熱點(diǎn)。前期研究表明，雖然晶格氧氧化機(jī)制（LOM）可打破傳統(tǒng)吸附質(zhì)演化機(jī)制（AEM）的熱力學(xué)關(guān)系限制，使催化劑的OER活性得到進(jìn)一步提高，但由于其涉及晶格氧的參與以及氧空位的形成和再填充，不利于保持催化劑的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。近年來(lái)研究亦發(fā)現(xiàn)，通過電化學(xué)重構(gòu)策略，可以將MOOH催化劑轉(zhuǎn)化為具有更高價(jià)態(tài)金屬中心的氧氫氧化物，從而激活晶格氧(LOM)路徑，進(jìn)一步提高OER活性。然而，MOOH催化劑在電化學(xué)重構(gòu)過程中通常局限于近表面納米尺度，導(dǎo)致活性組分的利用率較低，限制了OER活性的進(jìn)一步提升。為此，團(tuán)隊(duì)利用陽(yáng)極電氧化重構(gòu)方法設(shè)計(jì)了一種新穎的Fe/S雙調(diào)制羥基氧化鎳（R-NiFeOOH@SO4）催化劑。該催化劑同時(shí)活化了金屬和晶格氧活性位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)了AEM和LOM路徑的配伍，使催化劑的析氧催化活性和穩(wěn)定性達(dá)到了有效平衡。實(shí)驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果表明，引入的鐵（Fe）作為活性位點(diǎn)優(yōu)化了AEM機(jī)制中析氧反應(yīng)中間體的吸附；引入的硫（S）則顯著提升了晶格氧活性，促進(jìn)了LOM機(jī)制。在Fe/S雙調(diào)制作用下，AEM和LOM路徑下的OER能壘差異明顯縮小，有效增強(qiáng)了AEM和LOM機(jī)制的兼容性。因此，R-NiFeOOH@SO4催化劑在堿性電解液中展現(xiàn)了優(yōu)良的OER活性和穩(wěn)定性（Nat Commun 2024,15,8293）。這項(xiàng)工作為通過合理激發(fā)晶格氧來(lái)設(shè)計(jì)高性能催化劑提供了新的視角。
3）利用植酸的強(qiáng)絡(luò)合作用構(gòu)建了多陰離子調(diào)控的Pt族金屬基催化材料（蒲宗華等同學(xué)）。理論計(jì)算表明，非金屬元素鍵合的Pt族金屬位點(diǎn)的電子態(tài)和配位環(huán)境可擁有最佳的吸脫附能，有利于氧及氫析出反應(yīng)。但Pt族金屬的化學(xué)性質(zhì)不活潑，使其只能在極端條件下才能被少量合成，這讓Pt族金屬的多陰離子絡(luò)合充滿挑戰(zhàn)。對(duì)此，團(tuán)隊(duì)借助綠色植酸的強(qiáng)絡(luò)合作用首次在溫和環(huán)境下合成出富P型（PtP2、RuP2、IrP2、RhP2等）納米催化材料（Angew Chem Int Ed 2017,56,11559,ESI高被引、熱點(diǎn)論文；Energy Environ Sci 2019,12,952,ESI高被引、熱點(diǎn)論文，中國(guó)百篇最具影響國(guó)際學(xué)術(shù)論文；J Catal,2020,383,244）。這些工作為陰離子調(diào)控Pt族金屬-非金屬催化劑的合成和應(yīng)用提供了科學(xué)指導(dǎo)。鑒于該研究成果的重要影響，受邀在國(guó)際頂級(jí)期刊Adv Funct Mater 2020,30,2004009（ESI高被引、熱點(diǎn)論文）撰寫關(guān)于磷化物催化劑活性起源及結(jié)構(gòu)調(diào)控的專題評(píng)述。研究成果獲得中國(guó)工程院外籍院士孫學(xué)良教授高度評(píng)價(jià)，他在國(guó)內(nèi)《物理化學(xué)學(xué)報(bào) 2021,37,2011077》上專門為此項(xiàng)工作撰寫亮點(diǎn)評(píng)述。
4）利用熔融鹽輔助法構(gòu)建了系列陰離子調(diào)控的Pt族金屬基催化材料（陳釘、朱加偉等同學(xué)）。設(shè)計(jì)了一種由多尺度富缺陷的RuO2納米單體(MD-RuO2-BN)構(gòu)成的雙連續(xù)納米反應(yīng)器，雙連續(xù)納米反應(yīng)器的腔約束效應(yīng)提供了豐富的活性位點(diǎn)和快速的傳質(zhì)能力；而且由于空位和晶界的存在，使其擁有大量低配位的Ru原子，削弱了Ru-O相互作用，抑制了晶格氧的氧化和高價(jià)Ru的溶解，從而表現(xiàn)出良好的酸性O(shè)ER性能（Nat Commun 2024,15,3928）。首次制備出由輕質(zhì)硼（B）原子有序填充的金屬間Ir-B（IrB1.1）和Os-B（OsB2）化合物。位于銥（Ir）晶格中的B通過供-受體結(jié)構(gòu)形成了良好的吸附表面，在析氧反應(yīng)（OER）的速率決定步驟（RDS）中具有最優(yōu)的自由能，從而提高了催化活性；同時(shí)，Ir-B結(jié)構(gòu)單元的強(qiáng)耦合抑制了Ir的脫金屬和重構(gòu)行為，確保了催化穩(wěn)定性（Angew Chem Int Ed 2024,63,e202407577）。研究發(fā)現(xiàn)，可以通過填充輕質(zhì)原子（例如B）來(lái)調(diào)整金屬原子（例如Os）的間距；而且更驚奇的是，隨著金屬原子間間距的增大，氫吸附-距離關(guān)系得到反轉(zhuǎn)，從而促進(jìn)Os-B化合物的析氫反應(yīng)（Nano-micro Lett 2023,15,168）。通過引入Se原子的部分替位RuS2中的S原子，得到了Ru2(S3Se)催化材料。引入的Se原子有效改變了RuS2對(duì)稱的原子周期結(jié)構(gòu)，優(yōu)化了Ru活性位點(diǎn)附近的電子構(gòu)型和配位環(huán)境，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了OER活性和穩(wěn)定性的雙提升（Energy Environ Sci 2024,17,1885,ESI高被引論文）。通過理論計(jì)算揭示了鉑族金屬硅化物的析氫活性趨勢(shì)，表明IrSi具有最佳的HER活性；為此，合成了一系列鉑族硅化物（IrSi, PtSi, Pd2Si, RhSi and RuSix），電化學(xué)測(cè)試結(jié)果進(jìn)一步驗(yàn)證了理論預(yù)測(cè)結(jié)果，即IrSi確實(shí)具有最優(yōu)的HER活性（ACS Catal 2022,12,2623）。鑒于上述研究成果的重要影響，受邀在Chem-Eur J 2021,27,12257撰寫有關(guān)Pt族金屬陰離子調(diào)控及電催化應(yīng)用方面的專題評(píng)述，并在國(guó)際頂級(jí)期刊Adv Mater 2024,2408285撰寫關(guān)于熔融鹽輔助合成催化劑方面的專題評(píng)述。
5）首次利用熔融鹽輔助法同步可控構(gòu)筑了Ru/RuS2類型異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化材料（朱加偉、陳釘?shù)韧瑢W(xué)）。質(zhì)子交換膜（PEM）電解水制氫是未來(lái)重要的產(chǎn)氫技術(shù)之一，但制約其發(fā)展的一大因素是其兩電極均需要昂貴的Pt/Ir基催化劑來(lái)加速遲緩的動(dòng)力學(xué)過程。Ru作為相對(duì)廉價(jià)的貴金屬基催化劑與催化中間體結(jié)合強(qiáng)度較為適宜，但其催化活性和穩(wěn)定性還有待進(jìn)一步提高。而且，由于常規(guī)的高通量雜原子源難以獲得所需的異質(zhì)結(jié)構(gòu)體系，導(dǎo)致目前對(duì)釕基催化劑界面效應(yīng)的研究還較為缺乏。為此，團(tuán)隊(duì)通過理論計(jì)算揭示了Ru/RuS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的優(yōu)越性和活性來(lái)源，并通過共晶鹽體系合理構(gòu)筑出層狀Ru/RuS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化材料。測(cè)試結(jié)果顯示，該催化材料在酸性介質(zhì)下表現(xiàn)出快速的析氧和析氫催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及出色的耐久性（Angew Chem Int Ed 2022, 61, e202208642,ESI高被引論文）。采用此方法，團(tuán)隊(duì)還進(jìn)一步合成出了Os-OsSe2 （Angew Chem Int Ed 2022,61,e202208642,ESI高被引、熱點(diǎn)論文）、Ru/Ru2P （InfoMat 2022,4,e12287,ESI高被引論文）和Os/OsS2（ACS Catal 2022,12,13312）等高效的異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化材料，證明了該方法的普適性。該項(xiàng)研究工作將為可控構(gòu)筑高性能異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化材料提供科學(xué)指引。鑒于上述研究成果的重要影響，受邀在Inorg Chem Front 2023, 10, 2220（ESI高被引論文）撰寫有關(guān)異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑構(gòu)建原則的專題評(píng)述論文。
6）通過引入功函數(shù)（WF）揭示了異質(zhì)界面引起的電子轉(zhuǎn)移和電荷平衡效應(yīng)的內(nèi)在驅(qū)動(dòng)機(jī)制（陳釘、穆雪琴等同學(xué)）。界面化學(xué)在調(diào)節(jié)內(nèi)在催化活性方面發(fā)揮著重要作用。團(tuán)隊(duì)通過理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，功函數(shù)作為反映電子逃逸能力的參數(shù)，決定了Os-OsSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面內(nèi)建電場(chǎng)（BEF）和電荷轉(zhuǎn)移的方向。同時(shí)，在內(nèi)建電場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)下，硒（Se）作為一種可控的電荷調(diào)制器，促進(jìn)了Os和OsSe2氫鍵結(jié)合能的雙向優(yōu)化，使Os-OsSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)擁有高本征活性的析氫反應(yīng)位點(diǎn)，從而加速了電化學(xué)裂解水析氫反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。通過在界面電化學(xué)析氫反應(yīng)中引入功函數(shù)，不僅可以從根本上闡明電子轉(zhuǎn)移和界面平衡的內(nèi)在驅(qū)動(dòng)機(jī)制，而且也很好地解釋了異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑析氫反應(yīng)的活性起源。所構(gòu)建的Os-OsSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化材料在酸性和堿性介質(zhì)中均表現(xiàn)出優(yōu)于商業(yè)Pt催化劑的析氫反應(yīng)活性（Angew Chem Int Ed 2022,61,e202208642,ESI高被引、熱點(diǎn)論文）。該工作豐富了鉑族金屬催化劑的研究體系，而且突出了功函數(shù)在誘導(dǎo)界面內(nèi)建電場(chǎng)引起的電荷平衡效應(yīng)方面的重要作用，并據(jù)此提出了電催化劑的電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化策略。此外，基于功函數(shù)理論，團(tuán)隊(duì)還提出了一種構(gòu)建內(nèi)外雙電場(chǎng)的策略。即通過在非晶態(tài)Fe（Cu）氧化物表面構(gòu)筑高度分散的PdRu五重孿晶結(jié)構(gòu)（PdRu@MOx, M=Fe或Cu），巧妙地在異質(zhì)界面和五重局部對(duì)稱性破缺區(qū)域之間產(chǎn)生強(qiáng)烈的內(nèi)建-外電場(chǎng)。內(nèi)外雙電場(chǎng)的存在優(yōu)化了界面電荷密度，顯著提高了質(zhì)子吸附能力，從而加快了氫析出反應(yīng)（HER）動(dòng)力學(xué)。在堿性海水中，僅需120 mV的過電位就能實(shí)現(xiàn)1 A cm-2的電流密度，而且其質(zhì)量活性是商業(yè)Pt/C催化劑的17倍以上。本項(xiàng)研究成果不僅為電化學(xué)析氫反應(yīng)的機(jī)制提供了新見解，更為實(shí)現(xiàn)工業(yè)規(guī)模產(chǎn)氫催化劑的設(shè)計(jì)提供了科學(xué)指導(dǎo)（Nano Energy 2024,131,110216）。
7）通過打破催化材料結(jié)構(gòu)對(duì)稱性，調(diào)控界面特性、配位環(huán)境和電子性質(zhì)，有效提高了Ru基催化材料的催化性能（陳釘、穆雪琴等同學(xué)）。團(tuán)隊(duì)通過引入Se原子部分替位RuS2中的S原子，誘導(dǎo)形成結(jié)構(gòu)不對(duì)稱的Ru2(S3Se)催化材料。由于Se和S在原子半徑、金屬豐度和電離能上的差異，引入的Se原子不僅改變了RuS2對(duì)稱的原子周期結(jié)構(gòu)（如八面體排列和鍵長(zhǎng)），而且還起到電荷調(diào)整劑的作用，優(yōu)化了Ru活性位點(diǎn)附近的電子構(gòu)型和配位環(huán)境，促進(jìn)電子向Ru積聚；同時(shí)，Se原子的引入也加強(qiáng)了陰陽(yáng)離子間的耦合作用，顯著降低了速率決定步驟的熱力學(xué)勢(shì)壘和催化材料的快速酸水氧化動(dòng)力學(xué)（Energy Environ Sci 2024,17,1885, ESI高被引論文）。此外，通過合作，團(tuán)隊(duì)還構(gòu)建了富缺陷FeOx擔(dān)載的Ru團(tuán)簇(Ru/RuxFe3-xO4)催化劑。由于該催化劑中存在大量的異質(zhì)界面和未配位的金屬位點(diǎn)（如多個(gè)活化層、大量的Fe(Ru)-O界面、部分原子級(jí)分散的Ru），打破了Fe3-xO4晶格的對(duì)稱性，改變了異質(zhì)界面的電荷分布，增強(qiáng)了Ru團(tuán)簇與Fe(Ru)Ox之間的電子轉(zhuǎn)移。理論計(jì)算表明，相比于Fe3O4和Ru，Ru/RuxFe3-xO4的OH吸附能顯著增強(qiáng)；而且，Ru原子向FeOx界面分散導(dǎo)致電子重排，也有效調(diào)節(jié)了表面活性位點(diǎn)和中間體的吸附能，促進(jìn)了HER/HOR反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在堿性環(huán)境下，催化劑具有高的HER和HOR活性，其質(zhì)量活性遠(yuǎn)超商用Pt/C催化劑（Nano Lett 2024,24,1015,ESI高被引論文）。這些研究證實(shí)通過打破對(duì)稱性來(lái)提高催化劑的催化性能是可行的。
8）通過結(jié)合單原子催化和強(qiáng)金屬-載體相互作用（SMSI）優(yōu)勢(shì)，并利用Pt族金屬（PGM）活性物種和M-N-C體系中M單原子位點(diǎn)間的協(xié)同作用，實(shí)現(xiàn)了Pt族金屬活性物種的原子/團(tuán)簇/超小納米粒子分散（趙宏宇、宮蕾、梁律晗、袁帥等同學(xué)）。長(zhǎng)期以來(lái)，研究者們一直致力于降低催化劑中的貴金屬載量，相關(guān)策略包括合金化和尺寸工程等。而選擇合適的載體，通過強(qiáng)的載體-金屬相互作用（SMSI）來(lái)調(diào)節(jié)負(fù)載PGM物種尺寸，是制備高效PGM基催化劑的一種簡(jiǎn)單有效的方法。在催化劑合成過程中，活性PGM納米物種通常會(huì)由于奧斯瓦爾德熟化或缺乏約束而發(fā)生嚴(yán)重團(tuán)聚，導(dǎo)致活性位點(diǎn)數(shù)量和催化效率降低。因此，如何有效提升PGM的原子利用率仍然是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)。我們預(yù)測(cè)，由于M-N-C框架上單原子M位點(diǎn)對(duì)PGM存在強(qiáng)的相互作用，PGM物種過度生長(zhǎng)和團(tuán)聚現(xiàn)象將得到有效抑制，使所制備的PGM@M-N-C催化劑將具有理想的PGM尺寸分布和超低的PGM載量。為此，團(tuán)隊(duì)利用MOF衍生的M-N-C框架作為基底，將高本征活性的PGM物種引入到單原子M-N-C體系中，采用逐步構(gòu)筑的方法制備了PGM@M-N-C材料。得益于高度分散的MN4單原子位點(diǎn)（M）對(duì)PGM物種的強(qiáng)錨定作用，PGM物種的團(tuán)聚被有效抑制。通過XPS和同步輻射等譜學(xué)研究及理論計(jì)算表明，單原子M位點(diǎn)與負(fù)載PGM間存電子轉(zhuǎn)移和強(qiáng)的相互作用。電化學(xué)性能測(cè)試表明，所獲得的PGM@M-N-C催化劑具有多活性中心及超低的PGM載量和適宜的尺寸，在酸、堿介質(zhì)中均表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR、HER或HOR性能（Nano Energy 2024, 121, 109247; ACS Catal 2023,13,4012,ESI高被引、熱點(diǎn)論文; J Energy Chem 2022,65, 48,ESI高被引論文; Nano Energy 2021,88,106221,ESI高被引論文; Nano Energy 2019,59,472,ESI高被引論文）。
9）快充型鋰離子電池LiMn2O4正極材料設(shè)計(jì)（曾煒豪等同學(xué)）
鋰離子電池因其在快速充電技術(shù)中的顯著優(yōu)勢(shì)而備受關(guān)注。其中，LiMn2O4因具備三維鋰離子擴(kuò)散通道，展現(xiàn)出優(yōu)異的離子擴(kuò)散性能，被視為一種潛力巨大的正極活性材料。然而，該材料在高電流密度下的倍率性能受限，且伴隨快速的結(jié)構(gòu)退化，這成為其實(shí)際應(yīng)用的重大障礙。為應(yīng)對(duì)上述挑戰(zhàn)，本研究團(tuán)隊(duì)與本校吳勁松教授研究團(tuán)隊(duì)通力合作，提出了一種高效的熵調(diào)控策略，即通過向LiMn2O4體系中引入五種低價(jià)態(tài)陽(yáng)離子（Cu、Fe、Mg、Ni、Zn），成功實(shí)現(xiàn)了熵值的優(yōu)化（即熵增LiMn2O4）。熵增效應(yīng)可導(dǎo)致結(jié)構(gòu)無(wú)序化和化學(xué)短程無(wú)序化，增強(qiáng)摻雜離子在晶體中的離散性，有利于離子擴(kuò)散性能的提升；高效的離子擴(kuò)散有效抑制了非均勻電化學(xué)應(yīng)力的產(chǎn)生，阻止了長(zhǎng)期循環(huán)后三維通道的結(jié)構(gòu)退化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，熵調(diào)控的LiMn2O4在10 C的高倍率下循環(huán)1000次后仍能保持約80%的放電容量。進(jìn)一步研究表明，熵增效應(yīng)促進(jìn)了摻雜陽(yáng)離子的無(wú)序排列及局域結(jié)構(gòu)的收縮，進(jìn)而增大了LiO4四面體并增強(qiáng)了Mn-O共價(jià)鍵強(qiáng)度，優(yōu)化了鋰離子傳輸路徑并穩(wěn)固了擴(kuò)散通道；此外，熵增效應(yīng)有效緩解了高荷電狀態(tài)下循環(huán)產(chǎn)生的應(yīng)力，熵增LiMn2O4表現(xiàn)出單相固溶的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變機(jī)制和可逆的體積演化行為，從而顯著抑制了長(zhǎng)期循環(huán)導(dǎo)致的結(jié)構(gòu)退化。該研究成果為破解鋰電池正極極速充放電技術(shù)難題提供了有效路徑（Nat Commun 2024,15,7371）。
10）開創(chuàng)了一種通過氯化碳化物獲得石墨烯及同源過渡金屬參雜碳材料的新方法（寇宗魁、彭燾、李文強(qiáng)等同學(xué)）。首先，團(tuán)隊(duì)在常壓下通過氯化反應(yīng)徹底去除二維晶體金屬碳化物（MxCy）中的M組分將其快速轉(zhuǎn)化為石墨烯，并通過控制反應(yīng)溫度實(shí)現(xiàn)了石墨烯層數(shù)的可控。采用此完全氯化法制備的石墨烯成本低、缺陷少、質(zhì)量高且層數(shù)可控（Adv Funct Mater 2017,271604904）；此外，通過類似完全氯化法在中低溫（200-1000℃）、常壓條件下還可將SiC、TiC等無(wú)定形碳化物（a-MxCy）快速轉(zhuǎn)化為石墨烯，并揭示了其作用機(jī)制。同時(shí)，實(shí)驗(yàn)證明了該方法具有普適性。該研究成果打破了一直以來(lái)只有晶體碳化物才能用來(lái)合成石墨烯的傳統(tǒng)思維（Sci Rep-UK 2013,3,1148; Sci Rep-UK 2014,4,5494; ZL201410289271.3; ZL201210419348.5）。在上述研究基礎(chǔ)上，通過非完全氯化方法獲得一系列碳化物衍生多功能碳材料，即通過控制Cl2用量調(diào)控碳化物的氯化反應(yīng)進(jìn)程，有意保留部分M組分，實(shí)現(xiàn)同源M自摻雜石墨烯、碳納米管等納米碳材料的可控制備，解決了金屬原子與石墨烯中碳原子半徑不匹配而難以實(shí)現(xiàn)石墨烯金屬摻雜的科學(xué)難題；或保留部分MxCy，獲得具有核殼結(jié)構(gòu)的新型MxCy@CDC納米復(fù)合材料。同時(shí)，亦證明這一創(chuàng)新策略的普適性（Adv Funct Mater 2017,27, 1604904; ACS Energy Lett 2017,3,184; Nano Energy 2017,36,374; Carbon 2018, 139,1144; ZL201611209424.4）。
11）與通常的想法相反，首次從碳化物中（MxCy）提取出碳原子，從而原位構(gòu)建出同源金屬M(fèi)/MxCy異質(zhì)結(jié)構(gòu)材料（寇宗魁等同學(xué)）。盡管目前通過調(diào)控合成條件（例如，溫度、氯化時(shí)間及χ值等）或選擇碳化物的種類實(shí)現(xiàn)了對(duì)CDC產(chǎn)物的形貌、微觀結(jié)構(gòu)及其電化學(xué)性能的有效地調(diào)控，但從碳化物中提取碳原子卻一直難以實(shí)現(xiàn)。這主要是因?yàn)?，相比于傳統(tǒng)提取非碳M原子合成CDC材料，對(duì)于提取碳原子的研究尚處于探索階段。更重要地是，反應(yīng)熱力學(xué)及動(dòng)力學(xué)原理不明確，缺乏重要的理論依據(jù)。為此，團(tuán)隊(duì)嘗試對(duì)氯化碳化物反應(yīng)熱力學(xué)參數(shù)進(jìn)行精細(xì)調(diào)控時(shí)發(fā)現(xiàn)，如果大幅降低χ，并控制反應(yīng)溫度，進(jìn)行非完全氯化反應(yīng)，則可實(shí)現(xiàn)碳化物的碳原子提取。以碳化鎢（WC）為例，當(dāng)將χ降低至1.3（反應(yīng)溫度1000℃，反應(yīng)時(shí)間4h），申請(qǐng)人成功提取了碳化鎢（WC）中的碳原子，從而獲得同源金屬原子構(gòu)成的金屬鎢/碳化鎢（W/WC）異質(zhì)結(jié)構(gòu)。同時(shí)發(fā)現(xiàn)，在提取鎢原子過程中WC結(jié)構(gòu)發(fā)生了重排，由納米顆粒狀轉(zhuǎn)變成了納米帶。構(gòu)筑的W/WC異質(zhì)結(jié)構(gòu)材展現(xiàn)了高的析氫和光電催化性能。該研究首次實(shí)現(xiàn)了碳化物的氯化法碳提取，并為通過氯化碳化物系統(tǒng)地原位制備金屬/金屬碳化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)材料提供了創(chuàng)新性思路（Nanoscale Horiz 2019,4,196,ESI高被引論文）。
12）在應(yīng)用研究方面。在科技部863項(xiàng)目及省市科技項(xiàng)目的支持下，研發(fā)出了具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的高性能燃料電池芯片（CCM），成功應(yīng)用于KW級(jí)大功率燃料電池發(fā)動(dòng)機(jī)，并實(shí)現(xiàn)向美國(guó)大批量出口CCM產(chǎn)品，2024年《低鉑、高效燃料電池膜電極組件工程化成套制備技術(shù)及應(yīng)用》獲國(guó)家技術(shù)發(fā)明獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)；同時(shí)，還參與研制出了增強(qiáng)型燃料電池復(fù)合質(zhì)子交換膜及其小試生產(chǎn)線。
