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2021-10-02 10:04:11
2023-02-22
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單原子催化劑的批量制備及其在精細(xì)化學(xué)品可持續(xù)合成中的應(yīng)用進(jìn)展
本文介紹了幾種典型的用于批量制備SACs的無(wú)溶劑綠色合成策略（例如，球磨、物理混合、氣體遷移和熱解配位聚合物（包括MOF）。SACs在精細(xì)化學(xué)品綠色合成中的典型催化應(yīng)用則通過(guò)氧化反應(yīng)、加氫反應(yīng)、偶聯(lián)反應(yīng)和其它反應(yīng)進(jìn)行介紹。這是第一篇重點(diǎn)介紹SACs的大規(guī)模制備技術(shù)及它們?cè)诰?xì)化學(xué)品生產(chǎn)中應(yīng)用的綜述性論文。
2011年，張的研究團(tuán)隊(duì)與李和劉合作，報(bào)告了Pt1/FeOx催化劑，在世界上首次提出了原子分散催化劑——“單原子催化劑”的概念。單原子催化劑具有廣泛的工業(yè)應(yīng)用。由于其原子利用率高、性質(zhì)特殊，在精細(xì)化學(xué)品催化合成中具有廣闊的應(yīng)用前景和高效的催化活性。隨著研究的深入，SACs的制備方法也出現(xiàn)了新的發(fā)展趨勢(shì)。雖然新的合成方法層出不窮，但實(shí)現(xiàn)小批量（克級(jí)）甚至大批量（千克級(jí)）制備以及實(shí)現(xiàn)工業(yè)生產(chǎn)的高度穩(wěn)定仍然是一個(gè)亟待解決的問(wèn)題。
要點(diǎn)1 SACs批量制備的瓶頸問(wèn)題及對(duì)策
除了學(xué)術(shù)研究外，SACs還對(duì)許多重要的工業(yè)反應(yīng)具有優(yōu)異的催化性能?？紤]到SACs的廣泛應(yīng)用，未來(lái)SACs的市場(chǎng)需求將是巨大的。然而，盡管貴金屬或過(guò)渡金屬囊具有誘人的性能，但在批量制備過(guò)程中仍面臨許多瓶頸。因此，在本節(jié)中，我們將重點(diǎn)介紹SACs的制備成本問(wèn)題、SACs的批量技術(shù)問(wèn)題、SACs的產(chǎn)品質(zhì)量問(wèn)題以及解決這些問(wèn)題的相應(yīng)策略。
SACs批量制備的瓶頸問(wèn)題：
1、SACs的制備成本問(wèn)題；2、SACs的批量處理技術(shù)問(wèn)題；3、SACs的產(chǎn)品質(zhì)量問(wèn)題；
SACs瓶頸問(wèn)題的解決策略：
1、解決準(zhǔn)備成本問(wèn)題的策略；2、解決批量技術(shù)問(wèn)題的策略；3、解決產(chǎn)品質(zhì)量問(wèn)題的策略；
要點(diǎn)2 SACs的小批量合成方法（克級(jí)）
近年來(lái)，在實(shí)驗(yàn)室條件下分批合成SAC的研究取得了廣泛的成果。在本節(jié)中，SACs的小批量合成（克級(jí)）將側(cè)重于三種策略：1）基于金屬有機(jī)骨架（MOF）的SACs；2）金屬化合物（MC）支撐的SAC；3）基于熱解配位聚合物（PCP）的SAC。
要點(diǎn)3 SACs的大批量合成方法（千克級(jí)）
在本節(jié)中，我們將重點(diǎn)介紹幾種典型的無(wú)溶劑質(zhì)量制備技術(shù)和制備SAC的方法：1）氣體遷移法（以金屬固體揮發(fā)為原則）；2）物理混合方法（以強(qiáng)共價(jià)金屬-載體相互作用為原則）；3）球磨法（根據(jù)機(jī)械化學(xué)反應(yīng)原理）。通過(guò)這些無(wú)溶劑方法，可以實(shí)現(xiàn)高活性和高穩(wěn)定性SAC的大批量（千克級(jí)）制備。
要點(diǎn)4 SACs在精細(xì)化學(xué)品綠色合成中的催化應(yīng)用
SACs獨(dú)特的幾何和電子性質(zhì)使其在許多反應(yīng)中表現(xiàn)出比傳統(tǒng)均相催化劑更好的活性和選擇性，同時(shí)具有易于與多相催化劑分離的優(yōu)點(diǎn)。因此，SACs作為一種高效的催化劑，有望在精細(xì)化學(xué)品的綠色合成中發(fā)揮重要作用以及方便的回收和再利用。根據(jù)以上概述，我們知道最常見(jiàn)的SAC包括金屬氧化物支撐的SAC、單原子合金（SAA）、載體框架中的SAC（如氮摻雜碳材料、MOF、石墨碳氮化物（g-C3N4）、沸石等）以及雙原子金屬催化劑。在本節(jié)中，我們將選擇幾種典型的催化反應(yīng)來(lái)討論上述類(lèi)型的SAC在精細(xì)化學(xué)品綠色合成中的優(yōu)勢(shì)和貢獻(xiàn)，包括氧化反應(yīng)、氫化反應(yīng)、偶聯(lián)反應(yīng)和其他反應(yīng)。
