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2021-10-02 10:04:11
2023-02-22
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單原子催化劑的批量制備及其在精細化學品可持續(xù)合成中的應用進展
本文介紹了幾種典型的用于批量制備SACs的無溶劑綠色合成策略（例如，球磨、物理混合、氣體遷移和熱解配位聚合物（包括MOF）。SACs在精細化學品綠色合成中的典型催化應用則通過氧化反應、加氫反應、偶聯(lián)反應和其它反應進行介紹。這是第一篇重點介紹SACs的大規(guī)模制備技術(shù)及它們在精細化學品生產(chǎn)中應用的綜述性論文。
2011年，張的研究團隊與李和劉合作，報告了Pt1/FeOx催化劑，在世界上首次提出了原子分散催化劑——“單原子催化劑”的概念。單原子催化劑具有廣泛的工業(yè)應用。由于其原子利用率高、性質(zhì)特殊，在精細化學品催化合成中具有廣闊的應用前景和高效的催化活性。隨著研究的深入，SACs的制備方法也出現(xiàn)了新的發(fā)展趨勢。雖然新的合成方法層出不窮，但實現(xiàn)小批量（克級）甚至大批量（千克級）制備以及實現(xiàn)工業(yè)生產(chǎn)的高度穩(wěn)定仍然是一個亟待解決的問題。
要點1 SACs批量制備的瓶頸問題及對策
除了學術(shù)研究外，SACs還對許多重要的工業(yè)反應具有優(yōu)異的催化性能?？紤]到SACs的廣泛應用，未來SACs的市場需求將是巨大的。然而，盡管貴金屬或過渡金屬囊具有誘人的性能，但在批量制備過程中仍面臨許多瓶頸。因此，在本節(jié)中，我們將重點介紹SACs的制備成本問題、SACs的批量技術(shù)問題、SACs的產(chǎn)品質(zhì)量問題以及解決這些問題的相應策略。
SACs批量制備的瓶頸問題：
1、SACs的制備成本問題；2、SACs的批量處理技術(shù)問題；3、SACs的產(chǎn)品質(zhì)量問題；
SACs瓶頸問題的解決策略：
1、解決準備成本問題的策略；2、解決批量技術(shù)問題的策略；3、解決產(chǎn)品質(zhì)量問題的策略；
要點2 SACs的小批量合成方法（克級）
近年來，在實驗室條件下分批合成SAC的研究取得了廣泛的成果。在本節(jié)中，SACs的小批量合成（克級）將側(cè)重于三種策略：1）基于金屬有機骨架（MOF）的SACs；2）金屬化合物（MC）支撐的SAC；3）基于熱解配位聚合物（PCP）的SAC。
要點3 SACs的大批量合成方法（千克級）
在本節(jié)中，我們將重點介紹幾種典型的無溶劑質(zhì)量制備技術(shù)和制備SAC的方法：1）氣體遷移法（以金屬固體揮發(fā)為原則）；2）物理混合方法（以強共價金屬-載體相互作用為原則）；3）球磨法（根據(jù)機械化學反應原理）。通過這些無溶劑方法，可以實現(xiàn)高活性和高穩(wěn)定性SAC的大批量（千克級）制備。
要點4 SACs在精細化學品綠色合成中的催化應用
SACs獨特的幾何和電子性質(zhì)使其在許多反應中表現(xiàn)出比傳統(tǒng)均相催化劑更好的活性和選擇性，同時具有易于與多相催化劑分離的優(yōu)點。因此，SACs作為一種高效的催化劑，有望在精細化學品的綠色合成中發(fā)揮重要作用以及方便的回收和再利用。根據(jù)以上概述，我們知道最常見的SAC包括金屬氧化物支撐的SAC、單原子合金（SAA）、載體框架中的SAC（如氮摻雜碳材料、MOF、石墨碳氮化物（g-C3N4）、沸石等）以及雙原子金屬催化劑。在本節(jié)中，我們將選擇幾種典型的催化反應來討論上述類型的SAC在精細化學品綠色合成中的優(yōu)勢和貢獻，包括氧化反應、氫化反應、偶聯(lián)反應和其他反應。
