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2022-10-15 10:26:03
2023-02-22
非晶（無定形）金屬催化劑：原子水平設(shè)計及多功能電催化應(yīng)用
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單原子催化劑(SACs)是一種最能利用原子的新型重要電催化劑。金屬原子在載體上的無序分布和特定的配位結(jié)構(gòu)是載體SACs的基本特征。最新出現(xiàn)的非晶金屬超薄納米結(jié)構(gòu)材料（AMUNMs）通常具有單原子層或少原子層厚度、金屬原子排列紊亂、大量空位(或微孔)和密集暴露的原子結(jié)構(gòu)等特點。最近我們課題組首次提出了一個新的概念——超高密度原子級催化劑(UHD ALCs)來描述具有最佳原子暴露比的AMUNMs。特別地，AMUNMs可以看作是一種獨特的獨立的自支持的原子級催化劑體系。本文系統(tǒng)地總結(jié)了AMUNMs(包括0-D、1-D和2-D超薄納米結(jié)構(gòu))的設(shè)計思想，對電催化應(yīng)用進行了展望。指出了這種新型超高清ALCs在電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域所面臨的挑戰(zhàn)和發(fā)展前景。
論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0360319922026015
圖1 AMUNMs的不同維度結(jié)構(gòu)。
原子層厚度(包括零維(0-D)、一維(1-D)和二維(2-D)結(jié)構(gòu))的超薄金屬納米結(jié)構(gòu)催化劑在能量轉(zhuǎn)換應(yīng)用中具有廣闊的前景，因為與相應(yīng)的塊狀材料相比，它們在大比表面積和高暴露的表面原子結(jié)構(gòu)方面具有顯著優(yōu)勢。在許多與能源相關(guān)的電催化反應(yīng)(如氧還原反應(yīng)(ORR)、甲醇氧化反應(yīng)(MOR)、乙醇氧化反應(yīng)(EOR)、甲酸氧化反應(yīng)(FOR)、析氧反應(yīng)(OER)、析氫反應(yīng)(HER)、氮還原反應(yīng)(NRR)、二氧化碳還原反應(yīng)(CO2RR))中，這些具有原子厚度的超薄納米結(jié)構(gòu)催化劑，包括單金屬(合金)、過渡金屬氧化物(TMO)、過渡金屬硫化物(TMS)和層狀雙氫氧根(LDH)催化劑比商用催化劑具有更高的效率和穩(wěn)定性。
圖2 本文提出的從AMUNMs到UHD ALC設(shè)計原則及路線圖（基于空位/多孔結(jié)構(gòu)、原子配位結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)調(diào)控，通過“構(gòu)效關(guān)系“研究，得到催化材料設(shè)計的基本原則）。
本文首次提出了超高密度原子級催化劑(UHD ALCs)的概念，以生動地描述非晶金屬超薄納米結(jié)構(gòu)材料(AMUNMs)，并對其潛在的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢、合成方法和近三年來的電催化應(yīng)用進行了綜述。顯然，AMUNMs可以提供很多結(jié)構(gòu)上的優(yōu)勢:(i)超薄的非晶態(tài)催化劑可以暴露更多的空位缺陷和不飽和配位鍵，這些通常被認為是催化反應(yīng)的有效活性位點(最高原子效率);(ii)超薄非晶催化劑具有豐富的亞納米微孔結(jié)構(gòu)，可同時實現(xiàn)表面和體積的協(xié)同催化行為(內(nèi)外催化效應(yīng));(iii)超薄非晶催化劑由于其電解-催化劑界面非常大，可以實現(xiàn)快速電化學(xué)全重建(快速電化學(xué)活化)?；?/span>AMUNMs的UHD ALCs是一種最新的、有前途的用于不同類型反應(yīng)的電催化劑。
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